平成17（2005）年度　一般研究１実施報告書

課題番号	17−共研−1010	専門分類	5
研究課題名	統計論的トンネル速度理論の開発
フリガナ 代表者氏名	タケツグ　テツヤ 武次　 徹也	ローマ字	Taketsugu Tetsuya
所属機関	北海道大学
所属部局	大学院理学研究科
職　　名	教授
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研究目的と成果（経過）の概要

化学反応における統計論的トンネル速度理論の開発を目的とした研究を行っている。昨年度の水二量体におけるトンネル分裂の理論研究に引き続き、今年度は、水分子三量体に対して我々の手法を適用し、トンネル分裂の理論計算を行った。具体的には、水分子三量体におけるconnectivity graphを作成し、各反応経路を高精度ab initio計算により決定して、反応経路をトンネル経路と仮定して半古典的WKB法に基づきトンネル相互作用項を算出し、48個のversionがトンネル相互作用により分裂する様子を理論的に再現した。実験値と比較することにより、トンネル効果によるエネルギー分裂を非常に高精度に再現できることを示した（ケンブリッジ大学Wales博士との共同研究）。
並行して、星間空間における水分子生成反応と考えられている解離性再結合反応 H3O+ + e- に対する非断熱遷移を考慮した第一原理シミュレーションを行い、解離生成物の分岐比を定性的に再現することに成功した。
上の成果は論文リストの（５）、（１０）にすでに発表している。

当該研究に関する情報源（論文発表、学会発表、プレプリント、ホームページ等）

(1) T. Takayanagi, M. Shiga, and T. Taketsugu, “Development of a three-dimensional ab initio potential energy surface for the He-Cl2(X) system and its application to solvation structures in the HenCl2 clusters,” J. Theoretical & Computational Chemistry, 4, 197-207 (2005).

(2) Y. Ono and T. Taketsugu, “Theoretical study of chemical binding of noble gas atom and transition metal complexes: Ng-NiCO, Ng-NiN2, Ng-CoCO (Ng = He-Xe),” in "The Nature of the Chemical Bond," edited by Wolfgang Linert, Chemical Monthly (Springer Verlag Wien), 136, 1087-1106 (2005).

(3) T. Taketsugu, K. Yagi, and M. S. Gordon, “A Vibrational Analysis of the 7-Azaindole-Water Complex: Anharmonicities Using the Quartic Force Field,” International J. Quantum Chem., 104, 758-772 (2005).

(4) K. Ishii and T. Taketsugu, “Ab initio prediction of spectroscopic constants of MgN in X4- and a2 electronic states: another potential candidate for a new Mg-bearing interstellar molecule,” Astrophys. J., 626, L33-L35 (2005).

(5) M. Takahashi, Y. Watanabe, T. Taketsugu, and D. J. Wales, “An ab initio study of tunneling splittings in the water trimer,” J. Chem. Phys., 123, 044302 (7 pages) (2005).

(6) Y. Ono, T. Taketsugu, and T. Noro, “Theoretical study of Pt-Ng and Ng-Pt-Ng (Ng = Ar, Kr, Xe),” J. Chem. Phys., 123, 204321 (5 pages) (2005).

(7) K. Ishii and T. Taketsugu, “Ab initio prediction of spectroscopic constants of CaN in the lowest 2, 4-, 2-, and 4 electronic states: A potential candidate for the first calcium-bearing interstellar molecule,” Astrophys. J., 634, L201-L204 (2005).

(8) K. Ishii, A. Tajima, T. Taketsugu, and K. Yamashita, “Theoretical elucidation of the unusually high [HNC]/[HCN] abundance ratio in interstellar space: two-dimensional and two-state quantum wave packet dynamics study on the branching ratio of the dissociative recombination reaction HCNH+ + e- -> HNC/HCN + H,” Astrophys. J., 636, 927-931 (2006).

(9) T. Takayanagi and T. Taketsugu, “Reduced-dimensionality and direct trajectory calculations for the C(3PJ) + NH2(2B2) reaction,” Chem. Phys. Lett., 417, 143-148 (2006).

(10) M. Kayanuma, T. Taketsugu, and K. Ishii, “Ab initio surface hopping simulation on dissociative recombination of H3O+,” Chem. Phys. Lett., 418, 511-518 (2006).

(11) C. Oyanagi, K. Yagi, T. Taketsugu, and K. Hirao, “Highly accurate potential energy and dipole moment surfaces for vibrational state calculations of methane,” J. Chem. Phys., 124, 064311 (8 pages) (2006).

研究会を開催した場合は、テーマ・日時・場所・参加者数を記入してください。

　　なし

研究参加者一覧
氏名	所属機関
粂田　優子	お茶の水女子大学
山下　智志	統計数理研究所