平成14（2002）年度　一般研究１実施報告書

 

課題番号

14−共研−1012

専門分類

5

研究課題名

統計論的トンネル速度理論の開発

フリガナ

代表者氏名

タケツグ　テツヤ

武次　徹也

ローマ字

Taketsugu Tetsuya

所属機関

お茶の水女子大学

所属部局

大学院人間文化研究科

職　　名

助教授

所在地

TEL

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E-mail

URL

 

 

 

研究目的と成果（経過）の概要

化学反応における統計論的トンネル速度理論の開発を目的とした研究を行っている。星間空間などの極
低温、極低密度の条件下では、化学反応を推進する上でトンネル効果が大きな役割を果たしていると考
えられるが、これまでの反応速度理論では遷移状態理論におけるトンネル効果の補正など副次的な取り
扱いに終始しており、トンネルを主過程として扱う理論がなかった。本研究では、統計論的仮定に基づ
いた新しいトンネル反応速度理論を定式化し、星間空間で進行すると考えられるラジカル反応:H+CO
と　H+C2H2　への適用を行った。それぞれ一回の衝突過程ではトンネル確率は小さいが、星間塵上に分子
が付着して二分子が衝突を繰り返すチャンスに恵まれれば、比較的短時間でトンネル反応が進行するこ
とがわかった。並行して、ナノチューブの成長過程に対するシミュレーションを行った。高温プラズマ
中での成長端の形の変化、およびその形の違いが成長過程に及ぼす影響を第一原理シミュレーショ
ンにより調べ、成長効率のトポロジー依存性を明らかにした。その成果はすでに論文にまとめ、本
年度　Chem.Phys.Lett.に掲載された。また、その次の段階の研究として、ナノチューブの成長に不
可欠である金属触媒の影響についての考察を行っている。この研究は、平面波基底に基づく
Car-Parrinello法のプログラム　CPMD　を用いて熱統計力学手法を利用したダイナミックス計算を行
うものであり、カーボンナノチューブの成長端にNi等の遷移金属原子を付加させたモデルを想定
し、Ni原子の先端移動の様子や炭素原子等の付着の様子を観察する。現在プログラムの開発中で
あり、簡単な系に対するテスト計算を行っている。

 

当該研究に関する情報源（論文発表、学会発表、プレプリント、ホームページ等）

"A new analytic form of ab initio potcntial energy function: An application to H2O"
Kiyoshi Yagi,Tetsuya Taketsugu,and Kimihiko Hirao
J.Chem.Phys.,116,3963-3966(2002).
"Multireference perturbation study of CIF4+"
Tetsuya Taketsugu and David J.Wales
Phys.Chem.Chem.Phys.,4,1722-1724(2002).
"Theoretical study of rearrangements in water dimer and trimer"
Tetsuya Taketsugu and David J.Wales
Mol.Phys.,100,2793-2806(2002).
"Direct trajectory simulation on the growth of carbon nanotubes"
Yuko Kumeda,Tetsuya Taketsugu,and Tsuneo Hirano
Chem.Phys.Lett.,360,149-154(2002).
"Ab initio potential energy surface for vibrational state calculations of H2CO"
Kiyoshi Yagi,Chikako Oyanagi,Tetsuya Taketsugu,and Kimihiko Hirao
J.Chem.Phys.,118,1653-1660(2003).
"Theoretical study on the potential energy surfaces of CaNC and CaCN"
Keisaku Ishii,Tetsuya Taketsugu,and Tsuneo Hirano
Chem.Phys.Lett.,in press.
"Ab initio study on Stone-Wales transformation of C60"
Yuko Kumeda and David.J.Wales
Chem.Phys.Lett.,in press.

研究会を開催した場合は、テーマ・日時・場所・参加者数を記入してください。

 

研究参加者一覧

氏名

所属機関

粂田　優子

お茶の水女子大学

山下　智志

統計数理研究所